Родился в г. Иринополе в Десятиградии (по-гречески Декаполь) в благочестивой христианской семье. Еще в юности он хорошо изучил слово Божие и вверил ум свой к Богу. Уйдя в монастырь, он, по благословению настоятеля, поселился в уединенной пещере в глубокой отвесной расселине.
Здесь преподобный Григорий претерпевал великое беспокойство от демонов, которые всячески озлобляли и искушали его, стараясь прогнать его из их жилища.
Но он имел великое дерзновение ко Господу и, согласно имени своему, был бодрствующим, так что враг и во сне не мог действовать на его воображение и помыслы.Однажды ночью ему явился в видении Ангел Господень, вручивший святому пламенный меч для поражения всей силы бесовской и для отсечения от Церкви еретических мудрований, а от сердца — греховных страстей.
Достигнув чистоты сердечной, преподобный Григорий удостоился слышать Ангельское пение во славу Святой Троицы, — так он был угоден Богу и Ангелам.
Для противодействия ереси иконоборчества преподобный Григорий покинул монастырь и отправился в Константинополь. Святой сохранил чистоту Православия и в словах, и в делах, многие города очистил от скверны иконоборчества, убеждая и даже самую кровь пролить за святые иконы.
Его учениками были Иосиф песнописец и преподобный Иоанн.
В столице он и скончался в 816 г. Нетленные мощи его находятся в Румынии.